Собор был воздвигнут в 1910 году в честь Живоначальной Троицы по замыслу знаменитого архитектора Ф.Н. Малиновского. Собор славился своим волшебным звучанием: пение четырех иноков проникало сквозь пространство на целых две версты. В 1928 году монастырь был закрыт, но еще почти два года прихожане под предводительством иеромонаха Иосифа сохраняла священное место. В день престольного праздника преподобных Отцов в Синае и Раифе, 27 января 1930 года, все верные собравшиеся в монастыре, вместе с иноками и мирянами, были арестованы. Шестеро отважных служителей Раифского монастыря — иеромонахи Иосиф, Сергий, Антоний, Варлаам, Иов и послушник Петр — встретили свой смертный час, а остальных сослали в лагеря. В начале 1991 года Раифский монастырь стал первым среди всех бывших обители Казанской епархии, возвращенным православной общине. По благословению епископа Анастасия (ныне митрополита Казанского и Татарстанского), были начаты реставрационные работы, воссоздавая святое пространство для продолжения духовного наследия.